液晶彈性體（LCE）能夠響應外部刺激進(jìn)行可編程的可逆大尺度變形，在人工肌肉、軟體機器人和微機械系統等領(lǐng)域具有巨大的應用潛力。LCE實(shí)現可逆驅動(dòng)的必要條件是液晶基元的取向，而機械拉伸是一種簡(jiǎn)單可靠的取向液晶基元的方法。但此時(shí)液晶基元通常沿拉伸方向排列，這導致LCE展現出單一的驅動(dòng)模式，即在拉伸編程方向上表現出冷卻誘導延長(cháng)。

鑒于此，浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物學(xué)院謝濤教授和陳冠聰博士報道了一種由液晶和聚氨酯彈性體組成的互穿雙網(wǎng)絡(luò )，調整兩重網(wǎng)絡(luò )的聚合順序，材料表現出兩種相反的驅動(dòng)模式，即傳統的冷卻誘導延長(cháng)或反常的冷卻誘導收縮。該工作以“Pluralizing actuation behavior of 3D printable liquid crystal elastomers via polymerization sequence control"為題發(fā)表在《Science Advances》上。浙江大學(xué)謝濤教授和陳冠聰博士為共同通訊作者，浙江理工大學(xué)特聘研究員彭文俊為第一作者，該研究工作受到了浙江理工大學(xué)張先明教授的相關(guān)支持，論文第一單位為浙江理工大學(xué)。

本工作設計的雙網(wǎng)絡(luò )是可光固化的液晶網(wǎng)絡(luò )和聚氨酯網(wǎng)絡(luò )。作者將第一重液晶網(wǎng)絡(luò )聚合后溶脹聚氨酯單體，并在拉伸狀態(tài)下聚合第二重聚氨酯網(wǎng)絡(luò )，此時(shí)液晶基元沿拉伸方向排列，得到冷延長(cháng)的驅動(dòng)器LCE/PU（圖1B）；反之，將第一重聚氨酯網(wǎng)絡(luò )聚合后溶脹液晶單體，并在拉伸狀態(tài)下聚合第二重液晶網(wǎng)絡(luò )，聚氨酯彈性體的回彈力使得液晶基元沿垂直拉伸方向排列，得到冷收縮的驅動(dòng)器PU/LCE（圖1C）。本工作的延長(cháng)和收縮都是相對于拉伸編程的方向定義的。圖1E中的WAXD證實(shí)了不同的液晶基元取向方向，因此LCE/PU樣條冷卻時(shí)延長(cháng)，加熱時(shí)收縮，而PU/LCE樣條冷卻時(shí)收縮，加熱時(shí)延長(cháng)。

作者主要聚焦于區別傳統驅動(dòng)的PU/LCE的反向驅動(dòng)模式。如圖2所示，施加除拉伸外的編程作用力可以賦予PU/LCE諸如扭轉、彎曲和剪紙拉花的復雜驅動(dòng)行為。借助光固化3D打印得到具有特定三維形狀的聚氨酯彈性體，進(jìn)一步溶脹液晶并編程聚合，可以得到埃菲爾鐵塔，章魚(yú)和燈籠等一系列三維驅動(dòng)器。驅動(dòng)器的驅動(dòng)動(dòng)作取決于編程作用力形式，如圖2D所示，同樣的三維物體在施加線(xiàn)性拉伸，或者施加壓縮、拉伸及扭轉的組合力后，編程的差異使兩者展現不同的驅動(dòng)動(dòng)作。但其驅動(dòng)方向均為加熱時(shí)向編程作用力方向變形，即展現冷收縮熱延長(cháng)的反向驅動(dòng)模式。

有趣的是，對PU/LCE在驅動(dòng)過(guò)程中施加外力，可以在同一個(gè)樣品中同時(shí)實(shí)現三種驅動(dòng)模式。在無(wú)外力情況下，PU/LCE表現出冷收縮模式，施加外力與材料內部垂直應力抵消后，PU/LCE幾乎沒(méi)有驅動(dòng)，隨著(zhù)外力繼續增加，液晶基元從垂直排列轉變?yōu)檠赝饬Ψ较蚺帕?，因此PU/LCE表現出冷延長(cháng)模式。圖3B中的WAXD分析證實(shí)了驅動(dòng)過(guò)程中施加外力導致液晶基元取向方向逆轉的變化過(guò)程。結合激光切割或3D打印得到具有分級結構的樣品，驅動(dòng)過(guò)程中施加相同外力時(shí)，不同的區域會(huì )承受不同程度的應力，因此同一樣品可同時(shí)表現不同的驅動(dòng)模式，包括冷收縮（紅色）、零驅動(dòng)（綠色）和冷延長(cháng)（藍色）。

將兩類(lèi)具有相反驅動(dòng)模式的材料組裝到同一個(gè)驅動(dòng)器中，可以實(shí)現傳統LCE難以實(shí)現的復雜驅動(dòng)。如圖4所示，在加熱和冷卻切換下LCE/PU和PU/LCE可以展現出猜拳、拔河等模仿人類(lèi)動(dòng)作的行為。兩類(lèi)驅動(dòng)材料不同的粘接方式會(huì )帶來(lái)不同的驅動(dòng)，如圖4F所示，同樣的樣條由于粘接方式的區別，最終分別展現平面—平面，平面—三維以及三維—三維之間的驅動(dòng)。進(jìn)一步地，將導電銅箔附于LCE/PU和PU/LCE樣條上，并搭建分別負責控制藍色LED燈和紅色LED燈的電路，該雙控開(kāi)關(guān)可以響應溫度的變化從而控制電路，高溫時(shí)點(diǎn)亮紅色LED燈，低溫時(shí)點(diǎn)亮藍色LED燈，合適的長(cháng)度設計使得中間溫度可以同時(shí)點(diǎn)亮兩盞LED燈。